أجهزة الإلكترولومينيسانس الهجينة: ثنائيات (إن،جا)ن الصغرى الباعثة للضوء مع طبقات أحادية من ثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية

1. المقدمة والنظرة العامة

يقدم هذا العمل جهازًا إلكترولومينيسانس هجينًا ثوريًا يجمع بين التقنية الناضجة لثنائيات الباعث الضوئي الصغيرة (µ-LEDs) القائمة على (إن،جا)ن والخصائص البصرية الجديدة لطبقات ثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية (TMD) أحادية الذرة (مثل MoS₂، WSe₂). يكمن الابتكار الأساسي في استخدام ثنائي الباعث الضوئي الصغير المُشغل كهربائيًا ليس كمصدر ضوئي نهائي، بل كمضخة محلية وفعالة لاستثارة التلألؤ الضوئي (PL) من الطبقة الأحادية من ثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية المترسبة مباشرة على سطحه. تتجاوز هذه البنية التحدي الكبير المتمثل في التشويب الكهربائي المباشر وحقن حاملات الشحنة في ثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية ثنائية الأبعاد، مما يفتح طريقًا جديدًا نحو أجهزة عملية قائمة على هذه المواد ومُشغلة كهربائيًا.

يتمثل الإنجاز الرئيسي في إثبات إمكانية التشغيل في درجات الحرارة المنخفضة، والذي تم تمكينه من خلال تصميم خاص لوصلة النفق (TJ) في ثنائي الباعث الضوئي الصغير، وهو أمر بالغ الأهمية للوصول إلى أنظمة الانبعاث الكمومي لثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية. يظهر الجهاز الذي يتضمن طبقة أحادية من WSe₂ كونه مصدرًا مضغوطًا ومستقلًا ومُشغلًا كهربائيًا لفوتون واحد - وهو مكون حاسم لتقنيات المعلومات الكمومية.

2. بنية الجهاز وتصنيعه

يتم بناء الجهاز الهجين في تكديس رأسي. الأساس هو ثنائي باعث ضوئي صغير (إن،جا)ن مصمم خصيصًا، يتم فوقه نقل وترسيب رقائق الطبقات الأحادية من ثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية المستخلصة ميكانيكيًا بدقة.

2.1 تصميم ثنائي الباعث الضوئي الصغير مع وصلة النفق

يستخدم ثنائي النيتريد الباعث للضوء الصغير بنية وصلة النفق (TJ). يستبدل هذا التصميم طبقة التلامس العلوية التقليدية من نوع p من GaN بطبقة موصلة للغاية من نوع n. تسهل وصلة النفق، المدفونة داخل الهيكل، نقل حاملات الشحنة بكفاءة حتى في درجات الحرارة المنخفضة جدًا حيث يصبح التشويب من نوع p ذا مقاومة عالية للغاية. يتم وصف هذا رياضيًا من خلال احتمالية النفق $P_T \approx \exp(-2d\sqrt{2m^*\phi}/\hbar)$، حيث $d$ هو عرض الحاجز، و $m^*$ هي الكتلة الفعالة، و $\phi$ هو ارتفاع الحاجز. تتيح الطبقة العلوية من نوع n أيضًا انتشارًا ممتازًا للتيار وتسمح بوصلات جانبية، مما يترك سطح GaN العلوي نقيًا لترسيب ثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية.

2.2 دمج الطبقة الأحادية من ثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية

يتم تحضير طبقات أحادية من ثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية المختلفة (MoS₂، MoSe₂، WS₂، WSe₂) عن طريق الاستخلاص الميكانيكي من البلورات الضخمة إلى طوابع بوليمرية. ثم يتم محاذاة الرقائق المختارة ونقلها إلى المنطقة النشطة من ثنائيات الباعث الضوئي الصغيرة باستخدام تقنية نقل جاف حتمية. يعد التلامس الحميم لفان دير فالس بين ثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية وسطح GaN أمرًا بالغ الأهمية لنقل الطاقة غير الإشعاعي و/أو حقن حاملات الشحنة بكفاءة من ثنائي الباعث الضوئي إلى طبقة ثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية.

3. مبادئ التشغيل والفيزياء

3.1 حقن حاملات الشحنة وتكوين الإكسيتونات

عند تطبيق انحياز أمامي على ثنائي الباعث الضوئي الصغير، تتحد الإلكترونات والثقوب في بئر الكم (إن،جا)ن، مُطلقة فوتونات ذات طاقة $E_{LED} \approx E_g^{(In,Ga)N}$. تمتص الطبقة الأحادية من ثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية هذه الفوتونات، مولدة أزواج إلكترون-ثقب. بسبب تفاعلات كولوم القوية وتقليل الحجب العازل في ثنائي الأبعاد، تشكل هذه الأزواج بسرعة إكسيتونات مترابطة بإحكام مع طاقات ارتباط تصل إلى مئات الميلي إلكترون فولت ($E_b^{TMD} \gg k_B T$). ثم تتحد الإكسيتونات إشعاعيًا، مُطلقة ضوءًا مميزًا لمادة ثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية ($E_{TMD} \approx E_g^{TMD} - E_b^{TMD}$). يحول هذه العملية بشكل فعال الإلكترولومينيسانس لثنائي الباعث الضوئي إلى تلألؤ ضوئي لثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية.

3.2 آلية التشغيل في درجات الحرارة المنخفضة

تعد وصلة النفق المحور الأساسي للتشغيل في درجات الحرارة المنخفضة (حتى درجات حرارة الهيليوم السائل). في ثنائيات الباعث الضوئي ذات الوصلة p-n القياسية، تزداد مقاومة الطبقة من نوع p بشكل كبير مع انخفاض درجة الحرارة، مما يمنع الحقن الفعال. يتجاوز التصميم القائم على وصلة النفق ذلك باستخدام وصلة n++/p++ مشوبة بشدة حيث تنفق حاملات الشحنة عبر الحاجز. يتمتع تيار النفق $I_T$ باعتماد ضعيف على درجة الحرارة مقارنة بتيار الانتشار، ويحكمه $I_T \propto V \exp(-A\sqrt{\phi})$، مما يسمح للجهاز بالعمل بكفاءة في درجات الحرارة المنخفضة جدًا اللازمة لحل الخطوط الإكسيتونية الحادة لثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية والباعثات الكمومية.

4. النتائج التجريبية والأداء

4.1 أطياف الإلكترولومينيسانس

نجحت الأجهزة الهجينة في توليد أطياف الانبعاث المميزة للطبقات الأحادية المدمجة من ثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية تحت الحقن الكهربائي في ثنائي الباعث الضوئي الصغير. بالنسبة لجهاز قائم على WSe₂ في درجة حرارة منخفضة، أظهر طيف الإلكترولومينيسانس ذروة مهيمنة تتوافق مع انبعاث الإكسيتون المحايد (X⁰) عند حوالي ~1.72 إلكترون فولت، بعرض خطي أضيق بكثير من التلألؤ الضوئي في درجة حرارة الغرفة، مما يؤكد جودة المادة العالية وكفاءة التشغيل في درجات الحرارة المنخفضة. تدرجت شدة انبعاث ثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية مع تيار الحقن في ثنائي الباعث الضوئي الصغير.

4.2 خصائص انبعاث الفوتون الواحد

أظهر الجهاز الهجين WSe₂ عدم تجانس واضح في دالة الارتباط من الدرجة الثانية $g^{(2)}(\tau)$، تم قياسها باستخدام مقياس تداخل هانبري براون وتويس. تم تحقيق قيمة $g^{(2)}(0) < 0.5$، مما يثبت بشكل قاطع قدرة الجهاز على انبعاث فوتونات مفردة. عمل مصدر الفوتون الواحد هذا المُشغل كهربائيًا بمعدل تكرار محدد يتحكم به النبضات الكهربائية المطبقة على ثنائي الباعث الضوئي الصغير.

وصف الرسم البياني (مفاهيمي): يُظهر الشكل 1 عادةً لوحتين رئيسيتين. (أ) مقطع عرضي تخطيطي للجهاز الهجين: قطب سفلي من نوع n، وطبقات ثنائي الباعث الضوئي (إن،جا)ن مع وصلة نفق مدمجة، والطبقة الأحادية من ثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية في الأعلى. (ب) أطياف الإلكترولومينيسانس تُظهر انبعاث ثنائي الباعث الضوئي الصغير العريض (المنحنى الأزرق) والذروات الحادة والمميزة من الطبقة الأحادية لثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية (مثل ذروة WSe₂ X⁰، المنحنى الأحمر). يُظهر الشكل 2 مخطط $g^{(2)}(\tau)$ الارتباطي مع انخفاض واضح عند زمن التأخير صفر ($\tau=0$)، وهي سمة انبعاث الفوتون الواحد.

5. التحليل التقني والإطار

مثال على إطار التحليل (غير برمجي): لتقييم كفاءة مثل هذا الجهاز الهجين، يجب على الإطار المنهجي تحليل عدة معلمات رئيسية:

تسلسل الكفاءة الكمومية الداخلية (IQE): احسب $\eta_{hybrid} = \eta_{inj}^{(LED)} \times \eta_{IQE}^{(LED)} \times \eta_{absorb}^{(TMD)} \times \eta_{IQE}^{(TMD)}$. تمثل كل مرحلة قناة خسارة محتملة.
تحليل التداخل الطيفي: قم بتحديد تكامل التداخل بين طيف انبعاث ثنائي الباعث الضوئي الصغير $I_{LED}(E)$ وطيف امتصاص ثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية $\alpha_{TMD}(E)$: $\zeta = \int I_{LED}(E) \alpha_{TMD}(E) dE$. يؤدي التداخل الضعيف إلى الحد الشديد من كفاءة المضخة.
مقاييس مصدر الفوتون الواحد: قارن مع المصادر المعتمدة (مثل مراكز NV، النقاط الكمومية). تشمل المقاييس الرئيسية: نقاء الفوتون الواحد ($g^{(2)}(0)$)، السطوع (عدد/ثانية/ميلي واط)، معدل التكرار، وعدم تمييز الفوتون (يتطلب قياس تداخل هونغ-أو-ماندل).

يسمح هذا الإطار بالمقارنة المباشرة مع تقنيات مصادر الفوتون الواحد البديلة وتحديد نقاط الاختناق للتحسين.

6. الرؤية الأساسية ومنظور المحلل

الرؤية الأساسية: هذه الورقة ليست مجرد عرض آخر لتقنيات فوتونيات المواد ثنائية الأبعاد؛ بل هي درس متقن في التكامل الهجين العملي. بدلاً من خوض المعركة المستحيلة تقريبًا للحقن الكهربائي الفعال في ثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية النقية - وهي مشكلة عانت منها المجال لمدة عقد - يتجاوز المؤلفون ذلك بذكاء. فهم يستفيدون من النضج الصناعي لثنائيات النيتريد الباعثة للضوء كمضخة فوتونات "قوية وقابلة للتحكم كهربائيًا"، محولين تحديًا أساسيًا في المواد إلى حل هندسي أنيق.

التسلسل المنطقي: المنطق مقنع: 1) تتمتع ثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية بخصائص بصرية لا تُضاهى (إكسيتونات قوية، باعثات فوتون واحد) ولكن اتصالاتها الكهربائية سيئة. 2) ثنائيات النيتريد الباعثة للضوء بارعة في تحويل الكهرباء إلى ضوء ولكنها لا تستطيع مطابقة الجودة البصرية الكمومية لثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية. 3) بالتالي، ادمجها. استخدم الكفاءة الكهربائية لثنائي الباعث الضوئي لاستثارة التفوق البصري لثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية. تعد وصلة النفق للتشغيل في درجات الحرارة المنخفضة هي الممكن الحاسم، مما يظهر فهماً عميقًا لمتطلبات النظام يتجاوز إثبات المبدأ في درجة حرارة الغرفة.

نقاط القوة والضعف: القوة لا يمكن إنكارها: مصدر فوتون واحد مُشغل كهربائيًا ووظيفي من مادة ثنائية الأبعاد. استخدام وصلة النفق ملهم. ومع ذلك، يكمن العيب في مسار التوسع. الاستخلاص الميكانيكي والنقل الحتمي هما أدوات أكاديمية، وليست صناعية. إيماءة المؤلفين نحو الترسيب البلوري المباشر المستقبلي (مثل الترسيب البلوري الجزيئي لثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية على GaN) هي التحذير الحاسم - هذا نموذج أولي رائع، ولكن جدواه التجارية تعتمد على مشكلة تكامل المواد التي يمكن القول إنها صعبة مثل مشكلة الحقن الكهربائي الأصلية. تظل كفاءة عملية ضخ الفوتونات أيضًا سؤالًا مفتوحًا؛ فهي أقل كفاءة بطبيعتها من الحقن المباشر.

رؤى قابلة للتنفيذ: للباحثين: ركزوا على تحديد الكفاءة الكمومية الشاملة ($\eta_{hybrid}$) وإثبات عدم تمييز الفوتون - المعلم الرئيسي التالي لأهمية الحوسبة الكمومية. للمهندسين: استكشفوا طرق تكامل بديلة وقابلة للتوسع الآن، مثل تقنيات نقل ثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية على مستوى الرقاقة التي يتم تطويرها لتقنيات السيليكون الضوئية. للمستثمرين: يقلل هذا العمل من مخاطر مفهوم مصادر الضوء الكمومي القائمة على ثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية. لا تكمن الفرصة الفورية في هذا الجهاز بالضبط، ولكن في الشركات التي تطور منصات التكامل القابلة للتوسع الممكنة (مثل AIXTRON أو صانعي معدودات الترسيب الكيميائي للبخار) التي يمكن أن تجعل هذه الرؤية قابلة للتصنيع. راقبوا الأوراق اللاحقة التي تتناول اختناقات الكفاءة والقابلية للتوسع مباشرة.

7. التطبيقات المستقبلية وخارطة طريق التطوير

قصير المدى (1-3 سنوات): تحسين الواجهة الهجينة لكفاءة أعلى. البحث في الهياكل الفوتونية (مثل دمج الجهاز في تجويف صغير) لتعزيز اتجاهية الانبعاث وتأثير بورسيل، مما يعزز السطوع ويمكن أن يتيح توليد فوتونات غير قابلة للتمييز. تطوير مصفوفات من هذه الأجهزة لتوليد تدفقات متعددة من الفوتونات الواحدة على الرقاقة.

متوسط المدى (3-7 سنوات): الانتقال من الاستخلاص إلى طرق الترسيب القابلة للتوسع. قد يشمل ذلك الترسيب البلوري المباشر لفان دير فالس للطبقات الأحادية من ثنائيات الكالكوجينيدات المعدنية الانتقالية على ثنائيات النيتريد الباعثة للضوء أو تقنيات نقل متقدمة على مستوى الرقاقة. التكامل مع موجات نيتريد السيليكون أو السيليكون الضوئية لتوجيه الفوتونات الواحدة على الرقاقة، وهي خطوة حاسمة نحو الدوائر الضوئية الكمومية المتكاملة.

طويل المدى (7+ سنوات): تحقيق رقائق ضوئية كمومية متكاملة بالكامل ومضخمة كهربائيًا تحتوي على مصادر فوتون واحد (مبنية على هذا المفهوم الهجين)، ومغيرات الطور، وكواشف. تطبيق محتمل في شبكات الاتصالات الكمومية الآمنة، والحوسبة الكمومية الضوئية الخطية، والاستشعار الكمومي. الهدف النهائي هو عملية قابلة للتصنيع ومتوافقة مع المصانع تدمج ثنائيات III-V الباعثة للضوء المضخة وباعثات المواد ثنائية الأبعاد الكمومية.

8. المراجع

Mak, K. F. & Shan, J. Photonics and optoelectronics of 2D semiconductor transition metal dichalcogenides. Nat. Photon. 10, 216–226 (2016).
He, Y.-M. et al. Single quantum emitters in monolayer semiconductors. Nat. Nanotechnol. 10, 497–502 (2015).
Nakamura, S., Pearton, S., & Fasol, G. The Blue Laser Diode: The Complete Story. Springer (2000).
Ryou, J.-H., et al. Tunnel-injection quantum dot deep-ultraviolet light-emitting diodes with polarization-induced doping in III-nitride heterostructures. Appl. Phys. Lett. 104, 091112 (2014).
Aharonovich, I., Englund, D., & Toth, M. Solid-state single-photon emitters. Nat. Photon. 10, 631–641 (2016).
Wang, Q. H. et al. Electronics and optoelectronics of two-dimensional transition metal dichalcogenides. Nat. Nanotechnol. 7, 699–712 (2012).
Khan, K., et al. Recent developments in emerging two-dimensional materials and their applications. J. Mater. Chem. C 8, 387-440 (2020).