این کار، یک پیشرفت چشمگیر در اپیتاکسی ناحیهای انتخابی گالیم نیترید (GaN) ارائه میدهد که مادهای اساسی برای ادوات اپتوالکترونیک و قدرت است. نویسندگان روش "اپیتاکسی از درون حفره" (THE) را معرفی میکنند که از یک پشته چرخریسیشده و پردازششده محلولی از فلسهای نیترید بور ششضلعی (h-BN) به عنوان ماسک رشد استفاده میکند. نوآوری کلیدی در ماهیت "خودتنظیم شونده" ماسک در حین رسوبدهی شیمیایی بخار فلز-آلی (MOCVD) نهفته است که محدودیتهای مقیاسپذیری و کنترل فصل مشترک فرآیندهای انتقال متداول مواد دوبعدی را پشت سر میگذارد. این رویکرد امکان ایجاد دامنههای GaN عمودی متصل و رشد جانبی با نابجاییهای رزوهای سرکوبشده را مستقیماً بر روی زیرلایههای دلخواه فراهم میکند.
گردش کار آزمایشی، پردازش محلولی مقیاسپذیر را با تکنیکهای استاندارد رشد اپیتاکسیال ترکیب میکند.
فلسهای h-BN در یک حلال آلی (مانند N-متیل-2-پیرولیدون) از طریق سونیکیشن لایهبرداری شدند. سوسپانسیون چندپخشی حاصل بر روی یک زیرلایه یاقوت کبود چرخریسی شد و یک شبکه بینظم و شلچیده از فلسها را تشکیل داد. این روش در مقایسه با انتقال مکانیکی تکلایههای h-BN رشدیافته با CVD، بدون لیتوگرافی و بسیار مقیاسپذیر است.
رشد GaN در یک راکتور استاندارد MOCVD با استفاده از تریمتیلگالیم (TMGa) و آمونیاک (NH3) به عنوان پیشماده انجام شد. دما و فشار رشد برای تسهیل نفوذ پیشماده از میان پشته h-BN و هستهزایی بعدی بر روی زیرلایه بهینهسازی شدند.
یافته اصلی، بازآرایی پویای پشته h-BN در حین رشد است. گونههای پیشماده (Ga، N) از طریق شکافها و عیوب نانومقیاس نفوذ میکنند. این نفوذ، همراه با برهمکنشهای حرارتی و شیمیایی محلی، باعث بازآراییهای ظریف فلسها میشود، مسیرهای تراوشی را گشاد میکند و اجازه میدهد تا مکانهای هستهزایی منسجم مستقیماً بر روی زیرلایه در زیر ماسک تشکیل شوند. این یک انحراف اساسی از پارادایمهای ماسک ایستا است.
تصاویر میکروسکوپ الکترونی روبشی (SEM) تشکیل فیلمهای پیوسته GaN با رشد جانبی بر روی ماسک h-BN را تأیید کردند. نگاشت رامان جدایی فضایی متمایزی بین سیگنال h-BN (∼۱۳۶۶ سانتیمتر-۱) و حالت فونون E2(بالا) GaN (∼۵۶۷ سانتیمتر-۱) نشان داد که ثابت میکند GaN اپیتاکسیال در زیر لایه h-BN وجود دارد.
میکروسکوپ الکترونی عبوری با وضوح بالا (HRTEM) در فصل مشترک GaN/یاقوت کبود در زیر ماسک h-BN، کاهش قابل توجهی در چگالی نابجاییهای رزوهای در مقایسه با رشد مستقیم بر روی یاقوت کبود را نشان داد. h-BN به عنوان یک فیلتر انطباقپذیر و نانو متخلخل عمل میکند که انتشار عیوب از زیرلایه با ناهماهنگی بالا را مختل میکند.
این فرآیند را میتوان تا حدی با سینتیک هستهزایی محدودشده با نفوذ توصیف کرد. شار پیشماده $J$ از طریق ماسک متخلخل h-BN را میتوان با استفاده از یک شکل اصلاحشده از قانون فیک برای یک محیط با ضریب نفوذ وابسته به زمان $D(t)$ مدل کرد که مسیرهای خودتنظیم شونده را در نظر میگیرد:
$J = -D(t) \frac{\partial C}{\partial x}$
که در آن $C$ غلظت پیشماده و $x$ فاصله از طریق ماسک است. نرخ هستهزایی $I$ بر روی زیرلایه سپس متناسب با این شار است و از نظریه کلاسیک هستهزایی پیروی میکند:
$I \propto J \cdot \exp\left(-\frac{\Delta G^*}{k_B T}\right)$
که در آن $\Delta G^*$ سد انرژی آزاد بحرانی برای هستهزایی GaN، $k_B$ ثابت بولتزمن و $T$ دما است. خودتنظیمی ماسک به طور مؤثر $D(t)$ را در طول زمان افزایش میدهد، $I$ را تعدیل میکند و منجر به رویدادهای هستهزایی تأخیری اما منسجم مشاهدهشده میشود.
بینش اصلی: این فقط یک دستورالعمل رشد جدید نیست؛ یک تغییر پارادایم از الگودهی قطعی به خودسازماندهی تصادفی در ماسکگذاری اپیتاکسیال است. این حوزه همواره درگیر ماسکهای دوبعدی اتمی تیز و کامل (مانند گرافن) بوده است. این کار به جسارت استدلال میکند که یک ماسک آشفته، چندپخشی و پویا یک اشکال نیست—بلکه ویژگیای است که مقیاسپذیری را ممکن میسازد.
جریان منطقی: استدلال قانعکننده است: ۱) مقیاسپذیری نیازمند پردازش محلولی است. ۲) پردازش محلولی پشتههای بینظم ایجاد میکند. ۳) بینظمی معمولاً رشد را مسدود میکند. ۴) پیشرفت آنها: نشان میدهد که تحت شرایط MOCVD، بینظمی خودسازماندهی میشود تا رشد را ممکن سازد. این یک چالش اساسی مواد را به مکانیسم اصلی تبدیل میکند.
نقاط قوت و ضعف: نقطه قوت انکارناپذیر است—یک مسیر واقعاً مقیاسپذیر و بدون لیتوگرافی به GaN با کیفیت بالا. این روش به زیبایی مشکل انتقالی که یکپارچهسازی مواد دوبعدی را آزار میدهد دور میزند، شبیه به نحوهای که پروسکایتهای پردازششده محلولی نیاز به بلورهای منفرد کامل برای سلولهای خورشیدی را دور زدند. ضعف اصلی، مانند هر فرآیند تصادفی، کنترل است. آیا میتوانید به طور قابل اطمینان به چگالی هستهزایی یکنواخت در سراسر یک ویفر ۶ اینچی دست یابید؟ مقاله میکروسکوپی زیبا نشان میدهد اما فاقد دادههای آماری در مورد توزیع اندازه دامنه یا یکنواختی در مقیاس ویفر است—معیارهای بحرانی برای پذیرش صنعتی.
بینشهای عملی: برای پژوهشگران: تعقیب ماسکهای دوبعدی کامل را متوقف کنید. سایر سیستمهای ماده "خودتنظیم شونده" (مانند فلسهای MoS2، WS2) را برای نیمههادیهای مختلف بررسی کنید. برای مهندسان: کاربرد فوری در نمایشگرهای میکرو-LED است، جایی که کاهش عیوب بر روی زیرلایههای ناهمگن (مانند صفحههای پشتی سیلیکونی) بسیار مهم است. با سازندگان ابزارهای MOCVD همکاری کنید تا پارامترهای فرآیند خودتنظیمی را در یک ماژول دستورالعمل استاندارد کدگذاری کنید.
تکامل ماسکهای اپیتاکسی انتخابی را در نظر بگیرید: