Гибридные электролюминесцентные устройства: (In,Ga)N микро-светодиоды с монослоями TMD

1. Введение и обзор

В данной работе представлено революционное гибридное электролюминесцентное устройство, объединяющее зрелую технологию микро-светоизлучающих диодов (мк-светодиодов) на основе (In,Ga)N с новыми оптическими свойствами атомарно тонких монослоев дихалькогенидов переходных металлов (TMD, например, MoS₂, WSe₂). Ключевая инновация заключается в использовании электрически управляемого мк-светодиода не в качестве конечного источника света, а в качестве локализованного эффективного «насоса» для возбуждения фотолюминесценции (ФЛ) от монослоя TMD, нанесённого непосредственно на его поверхность. Эта архитектура обходит серьёзную проблему прямой электрической легировки и инжекции носителей в 2D TMD, открывая новый путь к созданию практичных электрически управляемых устройств на основе этих материалов.

Важным достижением является демонстрация работы при низких температурах, обеспеченная специальной конструкцией туннельного перехода (ТП) в мк-светодиоде, что критически важно для доступа к режимам квантового излучения TMD. Устройство, содержащее монослой WSe₂, показано как компактный, автономный, электрически управляемый источник одиночных фотонов — ключевой компонент для квантовых информационных технологий.

2. Архитектура устройства и изготовление

Гибридное устройство построено в виде вертикальной структуры. Основой является специально разработанный (In,Ga)N мк-светодиод, на который точно переносятся и осаждаются механически отщеплённые чешуйки монослоев TMD.

2.1 Конструкция микро-светодиода с туннельным переходом

Нитридный мк-светодиод использует архитектуру туннельного перехода (ТП). Эта конструкция заменяет традиционный верхний p-тип контактный слой GaN на высокопроводящий слой n-типа. ТП, расположенный внутри структуры, обеспечивает эффективный транспорт носителей даже при криогенных температурах, где обычное p-тип легирование становится высокоомным. Это математически описывается вероятностью туннелирования $P_T \approx \exp(-2d\sqrt{2m^*\phi}/\hbar)$, где $d$ — ширина барьера, $m^*$ — эффективная масса, а $\phi$ — высота барьера. Верхний слой n-типа также обеспечивает отличное растекание тока и позволяет использовать боковые контакты, оставляя верхнюю поверхность GaN чистой для осаждения TMD.

2.2 Интеграция монослоя TMD

Монослои различных TMD (MoS₂, MoSe₂, WS₂, WSe₂) получают методом механического отщепления от объёмных кристаллов на полимерные штампы. Выбранные чешуйки затем совмещают и переносят на активную область мк-светодиодов с использованием детерминированной техники сухого переноса. Непосредственный ван-дер-ваальсов контакт между TMD и поверхностью GaN критически важен для эффективного безызлучательного переноса энергии и/или инжекции носителей заряда из светодиода в слой TMD.

3. Принципы работы и физика

3.1 Инжекция носителей и формирование экситонов

При подаче прямого смещения на мк-светодиод электроны и дырки рекомбинируют в квантовой яме (In,Ga)N, излучая фотоны с энергией $E_{LED} \approx E_g^{(In,Ga)N}$. Эти фотоны поглощаются монослоем TMD, генерируя электрон-дырочные пары. Из-за сильного кулоновского взаимодействия и ослабленного диэлектрического экранирования в 2D эти пары быстро образуют сильно связанные экситоны с энергиями связи порядка сотен мэВ ($E_b^{TMD} \gg k_B T$). Затем экситоны рекомбинируют излучательно, испуская свет, характерный для материала TMD ($E_{TMD} \approx E_g^{TMD} - E_b^{TMD}$). Этот процесс эффективно преобразует электролюминесценцию светодиода в фотолюминесценцию TMD.

3.2 Механизм работы при низких температурах

Туннельный переход является ключевым элементом для работы при низких температурах (вплоть до температур жидкого гелия). В стандартных светодиодах на основе p-n перехода сопротивление p-тип слоя резко возрастает при понижении температуры, препятствуя эффективной инжекции. Конструкция на основе ТП обходит эту проблему, используя сильно легированный переход n++/p++, где носители туннелируют через барьер. Туннельный ток $I_T$ имеет слабую температурную зависимость по сравнению с диффузионным током, описываемую соотношением $I_T \propto V \exp(-A\sqrt{\phi})$, что позволяет устройству эффективно функционировать при криогенных температурах, необходимых для разрешения узких экситонных линий TMD и квантовых излучателей.

4. Экспериментальные результаты и характеристики

4.1 Спектры электролюминесценции

Гибридные устройства успешно генерировали характерные спектры излучения интегрированных монослоев TMD при электрической инжекции в мк-светодиод. Для устройства на основе WSe₂ при низкой температуре спектр электролюминесценции показал доминирующий пик, соответствующий излучению нейтрального экситона (X⁰) около ~1.72 эВ, с шириной линии значительно уже, чем ФЛ при комнатной температуре, что подтверждает высокое качество материала и эффективную работу при низких температурах. Интенсивность излучения TMD масштабировалась с током инжекции в мк-светодиод.

4.2 Характеристики генерации одиночных фотонов

Гибридное устройство на основе WSe₂ продемонстрировало чёткое антигруппирование во функции корреляции второго порядка $g^{(2)}(\tau)$, измеренной с использованием интерферометра Хэнбери Брауна — Твисса. Было достигнуто значение $g^{(2)}(0) < 0.5$, что однозначно доказывает способность устройства излучать одиночные фотоны. Этот электрически управляемый источник одиночных фотонов работал с заданной частотой повторения, определяемой электрическими импульсами, подаваемыми на мк-светодиод.

Описание диаграммы (концептуальное): На Рисунке 1, как правило, представлены две основные панели. (a) Схематическое поперечное сечение гибридного устройства: нижний n-контакт, слои (In,Ga)N светодиода со встроенным туннельным переходом и монослой TMD сверху. (b) Спектры электролюминесценции, показывающие широкое излучение мк-светодиода (синяя кривая) и узкие, отчётливые пики от монослоя TMD (например, пик X⁰ WSe₂, красная кривая). На Рисунке 2 показана гистограмма корреляции $g^{(2)}(\tau)$ с выраженным провалом при нулевой задержке ($\tau=0$) — признак излучения одиночных фотонов.

5. Технический анализ и методология

Пример аналитической методологии (не код): Для оценки эффективности такого гибридного устройства системная методология должна анализировать несколько ключевых параметров:

Каскад внутренней квантовой эффективности (IQE): Рассчитать $\eta_{hybrid} = \eta_{inj}^{(LED)} \times \eta_{IQE}^{(LED)} \times \eta_{absorb}^{(TMD)} \times \eta_{IQE}^{(TMD)}$. Каждая стадия представляет собой потенциальный канал потерь.
Анализ спектрального перекрытия: Количественно оценить интеграл перекрытия между спектром излучения мк-светодиода $I_{LED}(E)$ и спектром поглощения TMD $\alpha_{TMD}(E)$: $\zeta = \int I_{LED}(E) \alpha_{TMD}(E) dE$. Плохое перекрытие серьёзно ограничивает эффективность накачки.
Метрики источника одиночных фотонов: Сравнить с существующими источниками (например, NV-центрами, квантовыми точками). Ключевые метрики включают: чистоту одиночных фотонов ($g^{(2)}(0)$), яркость (импульсы/с/мВт), частоту повторения и неразличимость фотонов (требует измерения интерференции Хонга — У — Манделя).

Эта методология позволяет проводить прямое сравнение с альтернативными технологиями источников одиночных фотонов и выявлять узкие места для улучшения.

6. Ключевая идея и аналитическая перспектива

Ключевая идея: Эта статья — не просто очередная демонстрация фотоники 2D материалов; это мастер-класс по прагматичной гибридной интеграции. Вместо того чтобы бороться с почти невозможной задачей эффективной электрической инжекции в чистые TMD — проблемой, которая преследует область уже десятилетие, — авторы ловко обходят её. Они используют промышленную зрелость нитридных светодиодов в качестве надёжного, электрически управляемого «фотонного насоса», превращая фундаментальную проблему материалов в элегантное инженерное решение.

Логическая цепочка: Логика убедительна: 1) TMD обладают непревзойдёнными оптическими свойствами (сильные экситоны, излучатели одиночных фотонов), но ужасными электрическими контактами. 2) Нитридные светодиоды превосходно преобразуют электричество в свет, но не могут сравниться с квантовым оптическим качеством TMD. 3) Следовательно, их нужно объединить. Использовать электрическую эффективность светодиода для возбуждения оптического превосходства TMD. Туннельный переход для криогенной работы является критически важным элементом, демонстрирующим глубокое понимание требований системы, выходящее за рамки демонстрации работоспособности при комнатной температуре.

Сильные стороны и недостатки: Сильная сторона неоспорима: функциональный, электрически управляемый источник одиночных фотонов из 2D материала. Использование туннельного перехода — гениальный ход. Однако недостаток заключается в пути к масштабированию. Механическое отщепление и детерминированный перенос — это академические, а не промышленные инструменты. Упоминание авторами будущей прямой эпитаксии (например, МПЭ TMD на GaN) — важная оговорка: это блестящий прототип, но его коммерческая жизнеспособность зависит от проблемы интеграции материалов, которая, возможно, столь же сложна, как и исходная проблема электрической инжекции. Эффективность процесса фотонной накачки также остаётся открытым вопросом; она по своей природе менее эффективна, чем прямая инжекция.

Практические выводы: Для исследователей: Сосредоточьтесь на количественной оценке сквозной квантовой эффективности ($\eta_{hybrid}$) и демонстрации неразличимости фотонов — следующего ключевого этапа для значимости в квантовых вычислениях. Для инженеров: Изучайте альтернативные, масштабируемые методы интеграции уже сейчас, такие как технологии переноса TMD на уровне пластин, разрабатываемые для кремниевой фотоники. Для инвесторов: Эта работа снижает риски концепции квантовых источников света на основе TMD. Непосредственная возможность заключается не в этом конкретном устройстве, а в компаниях, разрабатывающих платформы для масштабируемой интеграции (например, AIXTRON или производители оборудования для ОПХ), которые могут сделать это видение пригодным для производства. Следите за последующими публикациями, которые напрямую решают проблемы эффективности и масштабируемости.

7. Будущие применения и план развития

Краткосрочная перспектива (1–3 года): Оптимизация гибридного интерфейса для повышения эффективности. Исследование фотонных структур (например, интеграция устройства в микрополость) для улучшения направленности излучения и эффекта Перселла, увеличения яркости и потенциального обеспечения генерации неразличимых фотонов. Разработка массивов таких устройств для генерации нескольких потоков одиночных фотонов на кристалле.

Среднесрочная перспектива (3–7 лет): Переход от отщепления к масштабируемым методам осаждения. Это может включать прямую ван-дер-ваальсову эпитаксию монослоев TMD на нитридных светодиодах или передовые технологии переноса на уровне пластин. Интеграция с нитрид-кремниевыми или кремниевыми фотонными волноводами для маршрутизации одиночных фотонов на кристалле — критический шаг к созданию интегральных квантовых фотонных схем.

Долгосрочная перспектива (7+ лет): Реализация полностью интегрированных, электрически накачиваемых квантовых фотонных чипов, содержащих источники одиночных фотонов (на основе этой гибридной концепции), фазовращатели и детекторы. Потенциальное применение в защищённых квантовых коммуникационных сетях, линейных оптических квантовых вычислениях и квантовом зондировании. Конечная цель — технологический процесс, совместимый с производством на фабриках, который совместно интегрирует светодиоды-насосы III-V группы и квантовые излучатели на основе 2D материалов.

8. Ссылки

Mak, K. F. & Shan, J. Photonics and optoelectronics of 2D semiconductor transition metal dichalcogenides. Nat. Photon. 10, 216–226 (2016).
He, Y.-M. et al. Single quantum emitters in monolayer semiconductors. Nat. Nanotechnol. 10, 497–502 (2015).
Nakamura, S., Pearton, S., & Fasol, G. The Blue Laser Diode: The Complete Story. Springer (2000).
Ryou, J.-H., et al. Tunnel-injection quantum dot deep-ultraviolet light-emitting diodes with polarization-induced doping in III-nitride heterostructures. Appl. Phys. Lett. 104, 091112 (2014).
Aharonovich, I., Englund, D., & Toth, M. Solid-state single-photon emitters. Nat. Photon. 10, 631–641 (2016).
Wang, Q. H. et al. Electronics and optoelectronics of two-dimensional transition metal dichalcogenides. Nat. Nanotechnol. 7, 699–712 (2012).
Khan, K., et al. Recent developments in emerging two-dimensional materials and their applications. J. Mater. Chem. C 8, 387-440 (2020).